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我院陆伟刚&李丹团队Chemical Engineering Journal:高湿度条件用于C2H2/CO2分离的金属-有机框架

发布时间:发布单位:办公室

近日,广东省功能配位超分子材料重点实验室、ob欧宝娱乐登录陆伟刚和李丹教授研究团队在Chemical Engineering Journal上发表了题为“A Metal-organic Framework for C2H2/CO2 Separation under Highly Humid Conditions: Balanced Hydrophilicity/Hydrophobicity”的研究论文。

 

1论文首页截图

 

目前,工业乙炔C2H2纯化能耗较高且分离效率较低,基于多孔材料的低能耗吸附分离被认为是炔烃纯化的替代绿色技术。而大多数用于C2H2/CO2分离研究的MOF材料在水蒸气的存在下会降低C2H2的吸附能力和选择性,甚至导致MOF结构的不可逆破坏,最终限制其在实际应用中的可行性。因此通过设计具有平衡亲水性/疏水性的稳定MOF材料,不仅可以有效地降低湿度对分离能力的影响,而且还可以在湿度条件下实现高的C2H2吸附容量和C2H2/CO2吸附选择性。

在此前该团队研究论文J. Am. Chem. Soc. 2019, 141, 20390, DOI:10.1021/jacs.9b10923报道的笼状微孔金属-有机框架(JNU-2)基础上,克级合成得到该框架材料。JNU-2在潮湿条件下,能实现C2H2/CO2的高效分离。该材料在298 K1 bar压力下,对等摩尔C2H2/CO2混合物的C2H2捕获能力可达3.08 mmol g-1超过了许多基准MOF材料,如UTSA-74a和 FeNi-M'MOF,并且具有很好的循环性。此外,即使在高度潮湿的条件下,JNU-2仍能保持其C2H2/CO2分离能力。GCMC模拟和DFT计算结果表明,JNU-2框架的表面能够通过多个C–H···OC–H···Nπ络合相互作用优先结合C2H2。同时JNU-2~30%相对湿度处的水蒸气吸附和水接触角测试证明该材料近疏水,通过吸附动力学曲线对JNU-2C2H2CO2H2O的扩散常数进行计算比较,发现C2H2CO2JNU-2中的扩散速度比H2O快两个数量级以上说明平衡的疏水性/亲水性框架表面是JNU-2在高湿度条件下保持C2H2/CO2分离能力的关键。

该工作为设计合成高湿度下C2H2/CO2分离的金属-有机框架材料提供了可参照的思路。此外,JNU-2优异的稳定性和循环性能以及能克级合成,使其有望应用于实际工业生产。


2JNU-2在不同湿度下等摩尔C2H2/CO2的穿透曲线


上述工作得到了国家自然科学基金重点项目、广东省重大基础与应用基础计划、广东省自然科学基金的资助。

论文信息:

Xiao-Jing Xie, Heng Zeng, Mo Xie, Wei Chen, Gui-Fang Hua, Weigang Lu,* Dan Li* 

A metal-organic framework for C2H2/CO2 separation under highly humid conditions: Balanced hydrophilicity/hydrophobicity

Chemical Engineering Journal 427 (2022) 132033.

原文链接:https://www.sciencedirect.com/science/article/pii/S1385894721036123


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